Ultraschnelle Dynamik

Der Projektbereich »Nichtlineare und zeitaufgelöste Röntgenphysik« verbessert die Möglichkeiten an FLASH und European XFEL, unter anderem seltene Quantenphänomene zu untersuchen. Die Voraussetzung für ultraschnelle Messungen an einer neuen Strahllinie von FLASH schafft eine Münsteraner Gruppe. Gleich zwei Projekte entwickeln verbesserte Nachweistechniken für den European XFEL: Im Spektrometer aus Frankfurt und Heidelberg können gleichzeitig eintreffende Reaktionsbruchstücke nachgewiesen werden. Ein Kasseler Instru­ment kann hochaufgelöste Spektren aufzeichnen, unter voller Ausnutzung der enorm hohen Pulstaktung des European XFEL. Eine Kieler Gruppe modelliert FEL-typische Vorgänge und trägt damit zu einer effizienteren Konzeption und einem besseren Verständnis der Experimente bei.

 

Die Projekte

 

Pionier-Equipment aus dem Supercomputer

Bei Pionier-Experimenten mangelt es an Erfahrungswerten. Erkenntnisse aus Computerberechnungen helfen, Experimentdesign und Datenanalyse zu optimieren.

Projektname: Zeitaufgelöste Photoionisation am FEL - nichtlineare Effekte, Korrelationen und Kohärenz in Atomen und Molekülen
Projektleitung: Prof. Dr. Michael Bonitz (Universität Kiel)

Gibt ein Atom nach Auftreffen eines Lichtpulses ein stark gebundenes Elektron frei, verbleibt es für einige billiardstel Sekunden in einem energetisch angeregten Zustand. In Folge dieses Energieüberschusses kann sich ein zweites Elektron lösen und das erste, auf dessen Kurs folgend, sogar überholen. Ein Experiment aus dem abgeschlossenen Forschungsschwerpunkt »FLASH« demonstrierte, wie wichtig eine akkurate quantenmechanische Beschreibung dieses »Quantenrennens« und anderer Korrelationseffekte bei der zeitaufgelösten Photoionisation durch Freie-Elektronen-Laser ist: Durch das ­Überholen waren die Messergebnisse bis zur Unlesbarkeit beeinflusst und konnten erst nach einer theoretischen Quantifizierung des Effekts entschlüsselt werden.

Rechenkünstler vor Rechencluster – die Vorbereitung der Gleichungen erfolgt handschriftlich. (Sebastian Bauch, Universität Kiel) Foto: Stefanie Maack, CAU Kiel)

In diesem Projekt werden alle relevanten Vorgänge bei der zeitaufgelösten FEL-Photoionisation von Atomen experimentnah modelliert – vom anfänglichen Vielteilchenzustand des gewählten Atoms über die Anregung durch einen spezifischen FEL-Puls bis zum Nachweis mit einer neuartigen Schmierbildkamera. Dabei ist es wesentlich zu verstehen, wie sich die Elektronen als Gesamtheit während der ultraschnellen Prozesse arrangieren, insbesondere unter Berücksichtigung der gegenseitigen Abstoßung. Dies gelingt nur, wenn man zeitabhängige Gleichungen verwendet und zudem die komplette Vielteilchenkonfiguration in die Gleichungen einbezieht. In aufwändigen numerischen Verfahren, kombiniert mit Näherungsansätzen wie zeitabhängiges Restricted-Active-Space Configuration-Interaction, wird die zeitabhängige Schrödingergleichung, die grundlegende und ohne Ausnahme exzellent verifizierte Gleichung der Quantenmechanik, mithilfe von Supercomputern gelöst. So gelangt man zu einer vollständigen Beschreibung der Prozesse vor und während der Detektion mit der Schmierbildkamera. Diese ermöglicht es, die Information über die rasche zeitliche Abfolge ausgelöster Elektronen auf eine besser messbare Geschwindigkeitsmodulation zu übertragen. Die Modulation kommt dabei durch die zeitlich wechselnde Feldstärke einer zeitgleich überlagerten elektromagnetischen Terahertz-­Welle zustande. Damit der Rückschluss auf die Zeiten zuverlässig glückt, wird die genaue Auswirkung des Wechselfeldes auf die Gesamtheit der Elektronen berechnet. Die Arbeiten aus diesem Projekt bilden eine wichtige Stütze zur Konzeption und Bewertung auch zukünftiger Experimente: Erst mit einer derart detailgetreuen Modellierung der realen Abläufe lassen sich Messungen stichhaltig analysieren und bewerten.

 


Kollision unter genormten Bedingungen

Vielteilchendynamik ist bedeutsam von der Supraleitung bis zur Selbstorganisation des Lebens. Ein Spektrometer am European XFEL hilft, die Dynamik systematisch zu untersuchen.

Projektname: Ein COLTRIMS Reaktionsmikroskop für Vielteilchen-Koinzidenz-Experimente am European XFEL
Projektleitung: Prof. Dr. Reinhard Dörner (Universität Frankfurt), Priv.-Doz. Dr. Robert Moshammer (Max-Planck-Institut für Kernphysik Heidelberg)

Wird ein Molekül durch Photonen mehrfach ionisiert, ist es nicht mehr stabil und zerbirst in einer Coulomb-Explosion. Die entstandenen Fragmente – Elektronen und Ionen – erreichen durch die gegenseitige Abstoßung hohe Impulse, deren Richtungen korreliert sind. Die COLTRIMS-Technologie bietet die Möglichkeit, eine Coulomb-Explosion zu rekonstruieren. Indem die Flugzeiten der Bruchstücke und deren Auftrefforte ladungssortiert auf zwei gegenüberliegenden Detektoren gemessen werden, können die Teilchenbahnen unter Berücksichtigung ihrer Korrelation bis zum Reaktionsort zurückverfolgt und die registrierten Bruchstücke ihrer Entstehungsreaktion zugeordnet werden. Problematisch wird die Analyse, wenn sich kontaminierende Restgasfragmente unter die Reaktionsfragmente mischen, weil das so entstehende Untergrundsignal die Auflösung reduziert.

Coulomb-Explosion im COLTRIMS: Gelöst durch die Energie des Lichtblitzes, fliegen die geladenen Bruchstücke des zuvor intakten Gasmoleküls auf die Detektorschirme, wo sie gleichzeitig nachgewiesen werden. Die elektrischen Felder der Ringelektroden lenken Ionen (bunt) nach links, das Elektron auf einer Spirale nach rechts. Illustration: Britta von Heintze

Ziel dieses Projekts ist es, ein COLTRIMS-Reaktionsmikroskop für den Nutzer­betrieb am European XFEL zu konstruieren, das erstmals praktisch untergrundfreie Vielteilchen-Koinzidenz-Messungen auch im Anrege-Abfrage-Modus ermöglicht. Das anfangs in der Kammer befindliche Restgas wird mit einem Vakuumsystem bis auf eine billiardenfach dünnere Teilchenkonzentration abgepumpt, bevor das Untersuchungsmedium als mikrometerfeiner, überschallschneller Gasstrahl eindringt. Im Ultrahochvakuum ist sichergestellt, dass Puls des Freie-Elektronen-Lasers und Gasmolekül ungehindert vom Restgas kollidieren. Zur Rekonstruktion des Berstvorgangs nötige Anfangsparameter wie Geschwindigkeit, Reinheit und Temperatur des Gasstrahls lassen sich genau kontrollieren. Vakuum und Gasstrahl sorgen also für genormte Bedingungen bei den Kollisionen. Damit erlaubt das Instrument die derzeit umfassendsten und detailliertesten Experimente zur Quantendynamik von Mehrteilchensystemen in intensiven Röntgenlaserpulsen. So wird es zum Beispiel möglich sein, die Isomerisierung in raumfesten Molekülen durch zeitaufgelöste Photoelektronenbeugung sichtbar zu machen oder die Molekulardynamik mit Röntgenstrahlen zu treiben und gleichzeitig zeitaufgelöst zu verfolgen.

 


Presto Staccato Accurato

Mit seiner rasanten Pulsrate diktiert der European XFEL Sensorentwicklern das Tempo. Ein neues Spektrometer kann im Takt von billionstel Sekunden auch Einzelpulse analysieren.

Projektname: Hochauflösendes Fluoreszenzspektrometer für den Spektralbereich zwischen 5 nm und 110 nm für Experimente an Freie-Elektronen-Lasern mit hoher Repetitionsrate
Projektleitung: Prof. Dr. Arno Ehresmann (Universität Kassel)

Eine 16tel-Stakkatosequenz im Prestotempo und noch hundert­tausendmal schneller: So rasant soll der European XFEL die Röntgenblitze aussenden. Die Blitze kommen in Gruppen von je 2700 und liegen darin weniger als eine millionstel Sekunde auseinander. Mit diesem Takt muss auch ein Nachweisgerät Schritt halten, will man jedem einzelnen Antwortsignal der unter­suchten Probe die maximale Information entnehmen. Auch dieses Antwortsignal besteht aus schnell getakteten Einzelpulsen, zum Beispiel von einem zur Fluoreszenz ange­regten Biomolekül. Übliche Geräte sind dafür nicht geeignet; sie mitteln viele Einzelpulse zu einem strukturlosen Signal, wie das Ohr die Schläge eines Trommelwirbels.

Das Fluoreszenzspektrometer übersetzt spektrale und zeitliche Information der aufgenommenen Strahlung in räumliche. Jede Zeile auf dem Schirm gibt die Energiezusammensetzung – das Spektrum – eines Pulses wieder. Der »Zeilenumbruch« entsteht durch die Ablenkung der Elektronen im variierenden Feld. Illustration: Britta von Heintze, Philipp Schmidt

Ziel dieses Projekts ist es, für das SQS-Instrument am European XFEL ein Fluoreszenzspektrometer zu konstruieren, mit dem sich Strahlung im Wellenlängenbereich von 5 bis 110 Nanometern von Puls zu Puls analysieren lässt. Die Pulse kommen zu verschiedenen Zeiten am Spektrometer an und bestehen je aus Lichtquanten verschiedener Energien. Das Spektrometer bewirkt, dass die Lichtquanten am Detektorschirm räumlich sortiert auftreffen: Energiereichere liegen weiter rechts, spätere weiter unten. Zuerst lenkt ein Reflexionsgitter die Lichtquanten je nach Energie seitlich ab. Aus der Metallplatte dahinter löst der Puls einen Elektronenpuls aus, der dem ursprünglichen entspricht und anschließend durch ein schnell variierendes elektrisches Feld abgelenkt wird. Die Ablenkung ist umso stärker, je später die Elektronen entstanden sind. Mit der so erreichten Effizienz von Puls zu Puls lassen sich die Vorteile der hohen Repetitionsrate des European XFEL optimal nutzen. Da die Merkmale der einzelnen FEL-Pulse typischerweise variieren, fällt auch das Antwortsignal der Probe stets anders aus. Während langsame Sensoren diese Mustervielfalt kaschieren, macht das Spektrometer sie sichtbar.

 


Mit Puls-Zäsur zur Superzeitlupe

Die Wartezeit zwischen zwei FLASH-Pulsen ist zu lang, um atomare Prozesse zu verfolgen. Eine Lösung sind Doppelpulse, wofür je Einzelpulse zerschnitten werden.

Projektname: Entwicklung und Aufbau einer Strahlteilungs- und Verzögerungseinheit für ultraschnelle Pump-Probe-Experimente mit Photonenenergien bis 1500 eV am FLASH II
Projektleitung: Prof. Dr. Helmut Zacharias (Universität Münster)

Um ultraschnelle Vorgänge in Materie zu untersuchen, macht man in Anrege-­Abfrage-Experimenten Schnappschüsse der Probe mit zwei kurzen Laserpulsen, die schnell, aber präzise regelbar aufeinanderfolgen. Lichtblitze von Freie-Elektronen-Lasern sind im Prinzip optimal dafür geeignet, da nur sie in wenigen Femtosekunden Dauer ausreichend Intensität liefern, um Materie zum Beispiel zu einem Plasmaübergang anzuregen. Aus technischen Gründen schwanken die Ankunftszeiten und die Merkmale der Einzelpulse für Präzisionsexperimente aber zu stark.

Zäsur im Puls: Am Wellenfrontteiler wird der Puls entlang der Strahlachse »zerschnitten«. Das Verhältnis der entstehenden Teile lässt sich geometrisch regeln, ebenso die Verzögerungszeit zwischen beiden. Illustration: Britta von Heintze

Ziel dieses Projekts ist es, an der Strahllinie FL24 von FLASH eine Strahlteiler- und Verzögerungseinheit aufzubauen. Eine Anordnung optimierter Spiegel teilt den Puls in zwei Pulse auf und führt sie auf verschieden langen Strahlwegen durch das Innere der Einheit. Das ermöglicht es, die Ankunftszeiten durch Streckenveränderung um bis zu zwölf Pikosekunden in beide Richtungen reproduzierbar zu verzögern. Zudem ist das Intensitätsverhältnis der zwei Pulse bei der Teilung regelbar, da der spiegelnde Wellenfrontteiler nur einen wählbar großen Teil des Pulsquerschnitts erfasst und umlenkt, während ihn der andere Teil, als einer der beiden entstehenden Pulse, ungehindert passiert. An dieser FLASH-Strahllinie steht Röntgenstrahlung bei Fundamentalenergien von fünfundzwanzig bis dreihundert Elektronenvolt sowie in den dritten und fünften Harmonischen daraus zur Verfügung. Häufig lassen sich die im Röntgenbereich kritischen Reflexionsgrade von Spiegeln nur für einen schmalen Spektralbereich optimieren. Die für die Strahlteiler- und Verzögerungseinheit konstruierten Spiegel reflektieren aufgrund flacher Umlenkwinkel von rund anderthalb Grad und Beschichtungen aus Nickel beziehungsweise Platin die ­Photonen aller Energiebereiche optimal. Zusätzlich wurde ein Konzept ent­wickelt, um thermische Veränderungen, Vibrationen und Druckeinflüsse zu umgehen.

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